Conductivité thermique et diffusivité thermique du fullerène

Rapports scientifiques volume 12, Numéro d'article : 9603 (2022) Citer cet article

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En raison de leurs caractéristiques exceptionnelles, les nanofluides à base de carbone (CbNF) ont été appliqués à diverses technologies avancées de transfert de chaleur et de refroidissement. Il a été affirmé que ces CbNF peuvent considérablement améliorer les propriétés des fluides de travail de base. Parmi toutes les caractéristiques thermiques, la conductivité thermique (λ) est considérée comme le paramètre principal à considérer pour l'application des nanofluides (NFs). Dans la présente étude de recherche, nous avons mesuré pour la première fois à la fois λ et la diffusivité thermique (aT) de NF très stables à base de fullerène (C60) en phase liquide (1,2,3,4-tétrahydronaphtalène et 1,2-dichlorobenzène) par la technique du fil chaud multicourant transitoire à pression atmosphérique dans une large gamme de température (254–323 K). Comme pour les liquides de base (BL), nous avons observé une légère diminution de λ avec une augmentation de la température. De plus, par rapport aux BL, λ a été réduit lors de l'ajout de C60. Les résultats ont été comparés à ceux prédits en utilisant différents modèles théoriques. Peu de variation de aT a été observée entre les NF C60 et les BL correspondants, en partie à cause de la faible variation de λ avec l'ajout de C60.

La famille de nanomatériaux à base de carbone (CbNF) comprenant du graphène monocouche et multicouche, des nanotubes de carbone mono et multiparoi, du graphite, des nanoplaquettes de graphène, des points quantiques de graphène, de l'oxyde de graphène, etc. a récemment reçu une attention majeure pour la préparation des NF (c'est-à-dire la dispersion des CbNF dans les liquides de base, BL) en raison de leurs diverses caractéristiques excellentes et uniques ainsi que de leurs attributs thermiques supérieurs par rapport aux liquides conventionnels1,2,3,4,5. La manière dont les CbNFs se lient aux molécules des BL régissent les propriétés telles que la rhéologie, la conductivité thermique et électrique ou l'absorption/émission de lumière. Ces NF ont montré un grand potentiel dans les applications industrielles telles que le stockage thermique solaire, les caloducs et le stockage d'énergie, entre autres technologies avancées de transfert de chaleur et de refroidissement ; ce qui est attribuable à leur plus grande conductivité thermique (λ) et à leurs coefficients de transfert de chaleur par convection par rapport aux BL correspondants2,5. En fait, l'amélioration de λ est le premier avantage attendu de l'utilisation d'un nanofluide (NF) lorsqu'il est appliqué en tant que fluide de travail thermique. Lorsqu'il est évalué par rapport à des métaux ou des oxydes métalliques (Au, Ag, Cu, Fe, CuO, Al2O3, ZnO, etc.), λ dans les nanostructures de carbone est plus élevé en raison de leur λ intrinsèque élevé, de leur faible densité, de fortes liaisons covalentes C – C et diffusion de phonons6. Par exemple, λ des matériaux carbonés a une large gamme qui varie de 0,2 W/m K pour les carbones de type diamant à 6 000 W/m K pour les nanotubes de carbone à paroi unique (SWNT)7 ; supérieur à celui du graphène (5300 W/m K pour)8, du nano-tube de carbone à double paroi (DWNT, 3986 W/m K) et du nano-tube de carbone multi-parois (MWNT, 3000 W/m K) 5,7,9. Par conséquent, les matériaux carbonés peuvent être appliqués soit comme isolants thermiques (par exemple, les carbones de type diamant) soit comme supraconducteurs thermiques (par exemple, le graphène).

Il convient de noter que diverses études expérimentales et théoriques ont rapporté une amélioration de λ des NF et des facteurs affectant associés. Les résultats ont indiqué que λ des NF sont normalement fonction non seulement de la conductivité thermique de la particule, de sa concentration dans un NF, de sa taille et de sa forme, mais aussi des paramètres environnementaux tels que le fluide de base, la valeur du pH, le surfactant, l'agent dispersant et le standing. temps10. Diverses recherches ont montré qu'une amélioration λ plus élevée des NF pouvait être obtenue lorsque des fluides de base λ inférieurs étaient pris en compte2. De plus, il a été rapporté que λ des NF est atypiquement amélioré avec une très faible fraction volumique de nano-additifs11,12,13,14. Par exemple, dans une première étude de Choi et al.12, une amélioration de 160 % de λ pour 1,0 vol % de nanotubes de carbone multi-parois (MWCNT) dispersés dans de l'huile de poly (alpha-oléfine) (PAO) synthétique a été rapportée. Une amélioration λ beaucoup plus faible (c'est-à-dire un ordre de grandeur plus petit, aussi bas que 7%) des NF à base de nanotubes de carbone a été trouvée dans diverses autres études, y compris les MWCNT fonctionnalisés et différents fluides à base (eau, huile, décène, éthylène glycol, glycérol , réfrigérant R113, etc.)14,15,16,17,18,19,20,21,22,23. Dans certaines études, une diminution du temps de λ a été observée, en particulier dans les 10 premiers jours suivant la préparation du NF, mais le taux de réduction a également diminué avec le temps9.

À l'opposé, certains ont rapporté que les NF contenant des nanomatériaux de graphène présentaient fréquemment un λ supérieur à ceux contenant d'autres nanoparticules5. Yu et al.24 ont indiqué une augmentation de λ jusqu'à 86 % pour les NF d'éthylène glycol à base de graphène et d'oxyde de graphène (GO) (c'est-à-dire que λ du GO NF et du graphène NF était de 4,9 W/m K et 6,8 W/m K, respectivement ). Des améliorations de λ inférieures (inférieures à 27 %) ont été revendiquées dans d'autres nanofeuilles de graphène, des nanoparticules de graphite et des NF à base de points quantiques de graphène (GQD) préparés avec de l'eau ou des liquides ioniques3,25,26,27. Il a été indiqué que, outre la présence de défauts structurels, une stabilité inadéquate et le réempilement de l'oxyde de graphène, les nano-feuilles de graphène sont susceptibles d'être enroulées, pliées et ondulées à la surface et sur les bords affectant les mécanismes de transfert de chaleur et la mesure ultérieure. λ.

Parmi les CbNF cités ci-dessus, beaucoup moins d'attention a été accordée aux particules de nano-diamant et aux NF à base de fullerène19,28,29,30. Cela peut être attribué au λ inférieur de ces nanoparticules. Pour les NF à base de nano-diamant et d'eau, les améliorations λ indiquées atteignaient 22,8 %29,30. Pour les NF fullerène C60, il a été revendiqué une amélioration de 6% de λ pour le liquide à base d'huile ; mais 3 % de réduction de λ pour le liquide à base d'eau, et une diminution de λ avec l'augmentation de la fraction volumique de C6019,28.

En général, il existe une dispersion considérable du λ mesuré par différents groupes de recherche pour le même type de NF et même pour la même fraction volumique de nano-additif ayant la même taille. Bien qu'une augmentation de la fraction volumique du nano-additif semble toujours avoir un effet positif sur λ des NF, le taux d'amélioration est plutôt différent dans les différentes études de recherche. Ces désaccords sont attribués aux différentes préparations d'échantillons et aux méthodes de stabilisation. L'utilisation de surfactant(s) ou d'agent(s) dispersant(s) approprié(s) pour préparer des NF stables, étant donné que les nano-additifs peuvent former des agrégats en raison des fortes interactions de van der Waals, non seulement augmente la viscosité mais réduit également λ des NF31,32,33 ,34. De plus, même si λ de la nanoparticule peut affecter directement λ des NF (c'est-à-dire que pour une teneur en nanoparticules similaire dans un NF donné, un λ plus élevé de la particule produit généralement une plus grande amélioration de λ du NF), ce n'est pas concluant puisque λ des NF est également affecté par d'autres aspects tels que l'agrégation, le mouvement brownien, la nanocouche interfaciale, l'état de charge de surface et la résistance thermique des nanoparticules, entre autres10.

Il faut également mentionner que certaines études de recherche ont révélé un incrément λ anormal de certains NF avec une augmentation de la fraction volumique de nano-additifs dans le fluide de base12,35. C'est encore une question controversée10,36. Le λ mesuré s'est avéré significativement supérieur à la valeur théorique prédite par le modèle classique de Maxwell37 tel qu'adapté par Hamilton et Crosser38. Cela s'explique par la nature de la conduction thermique dans les nanoparticules et les suspensions, le mouvement brownien des nanoparticules, la structure arrangée à l'interface solide/liquide, le regroupement des nanoparticules, etc.39,40,41. À ce jour, il n'y a pas de théorie cohérente pour prédire l'amélioration λ anormale des NF. Que les différences soient dues aux raisons précédemment citées ou à toute autre cause, il s'agit toujours d'une question ouverte qui mérite d'être approfondie à la fois expérimentalement et théoriquement42,43.

Comme indiqué précédemment, la question de la stabilité des FN est l'une des causes des contradictions observées dans divers articles publiés sur les mesures de λ5. L'obtention d'une dispersion homogène avec une stabilité à long terme est essentielle afin d'obtenir de meilleures propriétés thermiques dans les NF et de meilleures performances de chauffage pendant de longues périodes. D'autre part, la majeure partie des études dans la littérature se sont concentrées sur l'étude de l'amélioration de λ dans les NF à l'aide de nano-additifs avec un λ beaucoup plus élevé que les fluides de base. La présente étude de recherche vise à étudier à la fois la conductivité thermique, λ, et la diffusivité thermique, aT, de NF à base de fullerène C60 très stables préparés à l'exclusion de tout tensioactif ou agent dispersant. Le C60 a une structure en anneau fusionné en forme de cage sphérique qui présente une structure de liaison du carbone différente de celle des CbNF cités précédemment et un λ (0,4 W/m K)19,44 légèrement supérieur à celui des deux liquides de base sélectionnés, 1,2, 3,4-tétrahydronaphtalène (C10H12) et 1,2-dichlorobenzène (C6H4Cl2). La teneur en C60 dans les NFs était jusqu'à 0,83 vol% en C10H12 et 1,64 vol% en C6H4Cl2. Les mesures ont été effectuées dans une large gamme de températures (254 - 323 K) à pression atmosphérique en utilisant la technique du fil chaud multi-courant transitoire, reconnue comme la méthode la plus fiable et la plus précise pour mesurer λ des fluides car elle n'est pas affectée par convection45,46. Les résultats expérimentaux λ ont été comparés aux prédictions théoriques à l'aide de différents modèles théoriques disponibles proposés pour expliquer l'amélioration λ atypique des NF. L'aT des deux liquides de base utilisés dans la présente étude et les NF C60 n'ont pas encore été systématiquement étudiés.

L'une des questions curieuses concernant l'augmentation λ des FN est de savoir si les changements notés peuvent être clarifiés par les modèles théoriques de milieu effectif existants. Divers modèles analytiques utiles ont été établis pour prédire le λ réel des NF ; que le nano-additif soit sphérique, cylindrique ou en feuille10,43. Les modèles les plus populaires pour les NF comme les modèles Maxwell, Bruggeman et Timofeeva, considèrent le contenu en nano-additif et son λ ainsi que celui du fluide de base37,38,47,48. Le mouvement brownien connu des nano-additifs micrométriques ou millimétriques dans les suspensions est couramment négligé en raison de leur grande taille. Néanmoins, il a été prouvé que son effet avait un certain impact sur λ des NF en raison de la micro-convection impliquée du fluide entourant les nano-additifs. Certains modèles informatiques de conductivité thermique des NF considèrent, par exemple, les mouvements browniens aléatoires à travers certains facteurs influençant son intensité comme la température, la taille des particules et la densité10.

Divers modèles ont pris en considération l'influence du transfert de chaleur convectif causé par le mouvement brownien ; tels que les modèles de Sohrabi, Koo et Kleinstreuer, Bhattacharya et Xue49,50,51,52. De plus, dans d'autres modèles, il a été revendiqué de prendre en considération l'effet du regroupement d'une nanoparticule; tels que les modèles de Prasher, Wang et Evans53,54,55. D'autres développements de modèles tiennent compte de l'effet de la nano-couche interfaciale51,52,56,57,58,59.

Il est évident dans tous les modèles informatiques proposés précédemment que la fraction volumique des particules (ϕ) et λ des nano-additifs et des fluides de base doivent être pris en compte. Il convient de noter que le premier modèle informatique couramment considéré pour prédire λ de différents types de suspensions/solutions est le modèle de Maxwell37. Ce modèle informatique a été établi pour des suspensions ayant de faibles concentrations de particules sphériques dures dispersées de manière homogène et sans interactions entre les particules comme suit10 :

où ϕ est la fraction volumique des particules dispersées dans le liquide de base et les indices f et p désignent respectivement le liquide de base et la particule.

Wasp et al.10,60 ont suggéré un modèle de conductivité thermique analogue pour les NF pour une concentration légèrement plus élevée de nanoparticules, exprimée comme suit :

Basé sur des particules sphériques homogènes, Bruggeman61 a proposé le modèle suivant :

Pour résoudre l'équation ci-dessus, Murshed et al.62 ont simplifié le modèle de Bruggeman en proposant une solution directe donnée par :

où \(\Delta ={\left(3\phi -1\right)}^{2}{\left(\frac{{\lambda }_{p}}{{\lambda }_{f}}\ droite)}^{2}+{\gauche(2-3\phi \droite)}^{2}+2\gauche(2+9\phi -9{\phi }^{2}\droite)\gauche (\frac{{\lambda }_{p}}{{\lambda }_{f}}\right)\)

Le modèle informatique de conductivité thermique proposé par Timofeeva et al.48 est également construit sur la théorie du milieu effectif et aboutit à :

Xue et al.51 ont proposé un modèle informatique pour calculer λ des NF à base de nano-tubes de carbone (CNT) :

Une lacune apparente est que les modèles informatiques ci-dessus sous-estiment de manière observable λ de ces NF préparés avec des nanoparticules avec un λ élevé. Cela est dû au fait que le λ théorique calculé augmente avec une augmentation de \({\lambda }_{p}/{\lambda }_{f}\) lorsque la valeur est inférieure à 10 dans les Maxwell, Wasp et Modèles de Bruggeman. Inversement, une augmentation du taux de la valeur λ calculée devient lentement modérée avec une augmentation de la \({\lambda }_{p}/{\lambda }_{f}\) ; plus précisément, lorsque le \({\lambda }_{p}/{\lambda }_{f}\) dépasse 20, le λ calculé du NF reste presque constant avec une augmentation de \({\lambda }_{p }/{\lambda}_{f}\). D'autres méthodes, comme le modèle de Timofeeva, ne considèrent pas λ des nanoparticules ; ce qui atténue ce problème particulier mais en cause d'autres. Ainsi, ces modèles ne semblent pas appropriés pour les NF créés avec des nanoparticules avec un λ élevé.

Xuan et al.63 ont établi un modèle informatique qui considère le mouvement brownien des nano-additifs et des clusters avec le modèle de Maxwell :

où KB est la constante de Boltzmann, Rcl est le rayon de giration moyen du cluster, µf est la viscosité du liquide de base, ρp est la densité du nano-additif et cp est sa chaleur spécifique. Parce que le second terme de l'Eq. (7) n'est pas dimensionnellement homogène.

(ie doit être en W/m K), cette équation a été révisée en attribuant l'unité (m/s1/2) à la constante \((\frac{1}{2\sqrt{3\pi }})\) 64.

Les λ obtenus des fluides de base 1,2,3,4-tétrahydronaphtalène (C10H12) et 1,2-dichlorobenzène (ortho-dichlorobenzène, C6H4Cl2) sont tracés à la Fig. 1 en fonction de la température avec les données de la littérature publiée pour C10H1265. Les écarts-types présentés sont liés à 116 à 411 lectures pour chaque température. On constate que la donnée de référence pour C10H1265 est légèrement supérieure aux valeurs mesurées (< 2%) mais dans la marge d'erreur confirmant les mesures adéquates du fil chaud. Il convient de noter que les valeurs λ publiées de C10H12 ont été données sans inclure les erreurs associées correspondantes et la technique de mesure suivie ; tandis que pour C6H4Cl2, il est impossible de faire une comparaison en raison de la rareté des données disponibles. Pour C6H4Cl2, λ diminue progressivement avec l'augmentation de la température étant la pente −1,065 10–4 W/m K2. Cependant, pour C10H12, aucune diminution claire de λ avec la température n'a été observée, à condition que la pente des données rapportées soit très faible −5.205 10–5 W/m K2. Dans toute la gamme de température étudiée, λ de C10H12 est supérieur à celui de C6H4Cl2 (9,8–15,7 % pour 273,9–313,4 K).

λ mesuré des NF C60 et des liquides de base C10H12 (a) et C6H4Cl2 (b) en fonction de la température (T). Microsoft Excel 2016 a été utilisé pour générer ces chiffres.

Semblable aux liquides de base (solvants), comme le montre la Fig. 2a, λ des NF préparés a diminué avec la température, indiquée par la pente étant plus grande pour C6H4Cl2 NF à base de C60 (−1,46 10–4 W/m K2) que pour C60 à base de C10H12 (−8,45 10–5 W/m K2). Lors de l'ajout de fullerène C60 dans C6H4Cl2 (Fig. 2b), une légère réduction de λ a été observée pour toute la plage de températures étudiée (réduction de -2,4% pour 1,64 vol% C60), tandis que pour les NF à base de C10H12, comme le montre la Fig. 2b, une lente diminution de λ a été observée avec une plus grande concentration de C60 mais uniquement pour des températures supérieures à 303 K (réduction de 2, 3,6 et 3,8 % pour 0,83 vol % de C60 dans C10H12 à 303,7, 313,2 et 323,2 K, respectivement). Cela contredit l'amélioration λ précédemment rapportée de divers types de nano-additifs à base de carbone (graphène, nanotubes de carbone, particules de nano-diamant, etc.)2,3,5,9,10,11,12,13,14,15 ,16,17,18,19,20,21,22,23,24,25,26,27,29,35,41 ; bien que λ de C60 (0,4 W/m K) soit environ 3,1 % et 3,5 % supérieur à celui des liquides à base de C10H12 et C6H4Cl2, respectivement. En effet, le λ des différents types de nano-additifs à base de carbone est extrêmement supérieur à celui du C60 (par exemple 5300 W/m K pour le graphène8, 6000 W/m K pour les nano-tubes de carbone à simple paroi7, 3986 W/m K pour les doubles nano-tubes de carbone à paroi7, et 3000 W/m·K pour les nano-tubes de carbone multi-parois5,7,9). Par rapport au liquide de base, l'eau, Hwang et al.28 ont également observé une valeur λ plus faible pour les NF C60 à base d'eau, et λ a diminué avec une fraction volumique C60 plus élevée. Pour le même liquide de base, l'eau, les NF MWCNT présentaient des valeurs λ supérieures à celles de l'eau (par exemple, pour les NF MWCNT, λ augmentait d'environ 7,0 % à une fraction volumique de 1,0 % ; alors que pour C60, il diminuait d'environ 3,0 % pour une fraction volumique fraction de 1,5 %). Dans ce cas, λ d'un NF à base d'eau C60 est inférieur à celui de l'eau. Pour les liquides à base d'huile, λ a été amélioré pour les NF C60 et MWCNT (par exemple, λ a augmenté de 6,0 % pour 5 % en volume de C60 et augmenté de 8,7 % pour 0,5 % en volume de MWCNT). Il a été constaté que λ de MWCNT NF était considérablement meilleur que celui d'un C60 NF car λ de MWCNT est supérieur à celui de C6028. Pour un même chargement de nano-additif, on pense généralement que le nano-additif ayant un λ plus élevé induit une plus grande augmentation de λ des NF. Cependant, cette conclusion est incertaine pour des types spécifiques de NF, car λ des NF est simultanément influencé par de nombreuses autres choses telles que l'agrégation, le mouvement brownien, la nanocouche interfaciale, l'état de charge de surface et la résistance thermique des nanoparticules. Des études plus théoriques devraient être menées afin de révéler avec précision le ou les mécanismes gouvernants et de justifier la réduction de λ observée dans notre étude.

Effet de la température sur λ des NF préparés avec 0,83 vol% en C10H12 et 1,64 vol% en C6H4Cl2 (a) et effet de la concentration en C60 (ϕ) sur λ des NF préparés avec C10H12 pour différentes températures (T) (b). Microsoft Excel 2016 a été utilisé pour générer ces chiffres.

Comme indiqué dans les modèles prédits de conductivité thermique de la section précédente, le λ des NF préparés peut être prédit à l'aide des modèles théoriques mentionnés [Eqs. (1–7)]. Les valeurs λ calculées ont été comparées aux valeurs expérimentales de la Fig. 3. En général, de bons accords ont été observés pour tous les modèles (modèle Maxwell [Eq. (1)], modèle Wasp et al. [Eq. (2), modèle Bruggeman [Éq. (3)], modèle de Timofeeva et al. [Éq. (5)], modèle de Xue et al. [Éq. (6)], modèle de Xuan et al. [Éq. (7)] avec un intervalle de confiance de 5 % sauf pour le modèle de Timofeeva et al. [Eq. (5)], qui a montré plus de 5 % d'écart par rapport aux valeurs expérimentales (c'est-à-dire que les écarts maximum enregistrés étaient jusqu'à 7 %). Pour de petites concentrations en fraction volumique de C60 dans C10H12 ( < 0,6 vol. %), les valeurs de λ calculées à partir du modèle de Timofeeva et al. concordent bien avec le modèle expérimental. Cependant, pour des concentrations plus élevées, ce modèle a surestimé λ. Ces conclusions sont attribuées au fait que, contrairement aux autres modèles théoriques, le modèle de Timofeeva et al. ne considère pas λ du nano-additif C60. Presque les mêmes écarts par rapport aux données expérimentales ont été obtenus pour le Maxwell, Bruggeman et Xuan et al. des modèles. Ce dernier modèle (Xue) est basé sur le modèle de Maxwell et l'influence du mouvement brownien de C60 s'est avérée négligeable (4,2 10–4—6,7 10–4 % pour 1,64 vol% de C6H4Cl2 NF à base de C60 et 2,6 10–5 – 1,2 10–4 % pour 0,06 vol % de C10H12 NF à base de C60, 2,6 10–4—1,2 10–3 % pour 0,6 vol % de C60 à base de C10H12 NF et 3,4 10–4 – 1,6 10–3 % pour 0,83 vol % de C60 à base de C10H12 NF). Il convient de mentionner que la contribution du mouvement brownien de C60 a augmenté avec une augmentation de la teneur en C60 dans le fluide de base et avec la température, comme on peut s'y attendre à partir de l'Eq. (7); bien que les valeurs obtenues soient très faibles. L'influence négligeable observée du mouvement brownien de C60 dans les deux BL justifie la similitude de la dépendance à la température enregistrée du λ des NF aux BL. En fait, le mouvement brownien augmente λ des FN alors que l'influence de l'agrégation est défavorable au mouvement brownien10. Certains chercheurs ont signalé un effet négatif sur λ lors de l'augmentation de la température. Pour les NF dans l'eau à base de SiO2, Masuda et al.66 ont observé une amélioration de λ d'environ 10 à 11 % à 31,85 °C, de 9 à 10 % à 46,85 °C et de 5 à 7 % à 66,85 °C lorsque la charge volumique a augmenté. de 1,1 à 2,3 %. Cela indique les différentes influences de la température sur λ des NF par le mouvement brownien des particules, la stabilité de la dispersion et le regroupement des particules. Dans cette étude, en raison du mouvement brownien négligeable de C60 et de la stabilité des NF préparés, les liquides de base ont dicté la dépendance à la température des NF (c'est-à-dire que des tendances similaires ont été observées pour le liquide de base et les NF correspondants).

λ prédit des NF C60 basés sur C10H12 (a) et dans C6H4Cl2 (b) par rapport aux valeurs λ expérimentales obtenues. Microsoft Excel 2016 a été utilisé pour générer ces chiffres.

En tenant compte des écarts de toutes les données pour les deux liquides à base, parmi le modèle considéré, Wasp et al. model60 est le meilleur (c'est-à-dire que les écarts obtenus par rapport aux valeurs mesurées étaient de −0,4 à 1,1 % pour 1,64 vol % de C60 dans C6H4Cl2 NF ; −0,6 −1,1 % pour 0,06 vol % de C60 dans C10H12 NF ; −1,5 à 2,2 % pour 0,6 vol% de C60 dans C10H12 NF et 1,5-4,1% pour 0,83 vol% de C60 dans C10H12 NF).

À propos du fait qu'il n'y a pas de données pour aT qui ont été rapportées pour les liquides de base utilisés dans cette étude, cela a été déterminé par la technique du fil chaud comme expliqué dans la section Mesures, pour C10H12 et C6H4Cl2 ainsi que les NF C60 mentionnés ci-dessus. Les résultats sont tracés sur la figure 4 en fonction de la température, ainsi que leurs imprécisions associées.

Mesuré aT de C60 NFs avec les liquides de base correspondants C10H12 (a) et dans C6H4Cl2 (b) en fonction de la température (T). Microsoft Excel 2016 a été utilisé pour générer ces chiffres.

Pour C10H12, compte tenu des erreurs standards, aucune variation nette de aT n'a été détectée sans changement de température ni avec l'ajout de C60. Comme indiqué dans notre précédente étude67, l'incertitude associée à aT (jusqu'à 9,5 %) acquise par la méthode transitoire du fil chaud est supérieure à celle de λ (jusqu'à 3 %). Cependant, une diminution mineure avec la température a été observée pour C6H4Cl2 (c'est-à-dire 9,3 % lorsque la température a été augmentée de 264,6 à 323,3 K). De même, comme pour C10H12, aucune variation n'a été observée entre les valeurs aT de C6H4Cl2 et les NF liés au C60 pour l'ensemble de la plage de température étudiée. Ce résultat peut être attribué en partie à la faible variation du λ lors de l'ajout de C60 et avec la température \(({a}_{T}=\frac{\lambda }{{\rho c}_{P}}) \).

Pour la première fois, des NF à base de fullerène (C60) très stables ont été préparés sans tensioactif ni dispersant à l'aide de deux liquides de base C10H12 et C6H4Cl2 ; et λ et aT ont été mesurés en phase liquide par la technique du fil chaud multi-courant transitoire à pression atmosphérique dans une large gamme de température (254 – 323 K).

Le λ obtenu de C10H12 dans cette étude est en très bon accord avec les valeurs trouvées parmi les seules rapportées il y a 27 ans en 65. Cependant, pour C6H4Cl2, il est impossible de produire une telle comparaison en raison du manque de données publiées.

Comme pour les liquides de base, λ des deux types de NF C60 a légèrement diminué avec une augmentation de la température. Cependant, contrairement à ce qui était attendu (par rapport aux liquides de base), λ des NF C60 a été réduit lors de l'ajout de C60 et a diminué avec une augmentation de sa concentration. Les valeurs expérimentales λ obtenues ont été comparées aux valeurs prédites à l'aide de différents modèles théoriques de conductivité thermique, proposés à l'origine pour clarifier l'amélioration anormale de λ des NF. En général, un bon accord a été trouvé, à moins de 5% de confiance, avec les données expérimentales pour le Maxwell [Eq. (1)], Guêpe et al. [Éq. (2)], Bruggeman [éq. (3)], Xue et al. [Éq. (6)], et Xuan et al. modèles [éq. (7)]. Plus de 5 % d'écart, et jusqu'à 7 %, ont été observés pour l'étude de Timofeeva et al. modèle [éq. (5)], principalement en raison de la surestimation de λ à des concentrations élevées en C60 dans les FN ; attribuée au fait que ce modèle ne considère pas λ des nanoparticules. En général, le mouvement brownien de C60 s'est avéré négligeable dans les FN étudiés.

Il n'a pas été possible de trouver des données de la littérature pour aT de C10H12 et C6H4Cl2 à utiliser dans cette étude. Pour les liquides de base testés, aucune variation nette de aT n'a été détectée entre le C60 NF et le liquide de base correspondant pour toute la gamme de température étudiée. Cela était dû en partie à la faible variation de λ lors de l'ajout de C60. Pour C10H12 aucune tendance claire n'a été observée entre aT et la température. Cependant, une légère diminution (9,3%) a été observée pour C6H4Cl2 lorsque la température a été augmentée de 264,6 à 323,3 K.

Il y a eu une quantité importante de recherches sur l'amélioration de λ de différents types de NF, mais les résultats diffèrent même pour le même NF. Plus important encore, la grande amélioration de λ des NF préparés avec une petite quantité de nano-additif est considérée comme anormale et controversée. Nous avons mesuré pour la première fois λ et aT de deux types de NF stables à base de fullerène avec leurs liquides de base, le 1,2,3,4-tétrahydronaphtalène et le 1,2-dichlorobenzène, par la technique du fil chaud multi-courant transitoire à pression atmosphérique et à différentes températures comprises entre 254 et 323 K.

Nous avons constaté que le λ obtenu du 1,2,3,4-tétrahydronaphtalène est en très bon accord avec les valeurs rapportées dans la littérature il y a plus de 25 ans confirmant l'adéquation des mesures au fil chaud développées. Cependant, nous n'avons trouvé aucune donnée dans la littérature pour λ du 1,2-dichlorobenzène. De même que pour les liquides de base, nous avons constaté que λ des deux types de C60 NF diminuait légèrement avec l'augmentation de la température. Cependant, contrairement à ce que nous attendions, par rapport aux liquides de base, λ des NF a été réduit lors de l'ajout de fullerène. Nous avons comparé les résultats obtenus avec ceux prédits en utilisant différents modèles théoriques de conductivité thermique et un bon accord a été observé entre eux (jusqu'à 7% d'écart). Des études plus théoriques devraient être menées afin de révéler avec précision le ou les mécanismes directeurs et de justifier la réduction de λ observée dans cette étude de recherche, plutôt que l'amélioration anormale de λ des NF.

Nous n'avons pas trouvé dans la littérature de données T des NF à base de fullerène ou des liquides de base 1,2,3,4-tétrahydronaphtalène et 1,2-dichlorobenzène. Nous n'avons pas détecté beaucoup de variation de aT entre les NF C60 et les liquides de base correspondants testés à différentes températures en partie à cause de la faible variation de λ avec l'ajout de C60.

Les liquides de base utilisés pour préparer les NF, le 1,2,3,4-tétrahydronaphtalène (C10H12) et le 1,2-dichlorobenzène (ortho-dichlorobenzène, C6H4Cl2) ayant des puretés minimales de 99 % ont été fournis par Sigma-Aldrich. Les solvants ont été utilisés sans autre purification ou élimination de toute eau ou air dissous. Le fullerène C60 avec un diamètre d'environ 0,7 nm et une pureté de 99,5 % a été acheté chez Sigma-Aldrich. Pour calibrer les mesures λ du fil, du phtalate de diméthyle (C10H10O4, pureté 99 %, Sigma-Aldrich) avec une valeur λ connue a été utilisé selon le test standard ASTM D271768.

La méthode couramment suivie pour la préparation de NF est connue sous le nom de méthode en deux étapes. Avec cette méthode, les procédures de préparation du nano-additif et du NF sont mises en œuvre indépendamment. Dans cette étude, du C60 sec a été mis en suspension dans le liquide de base, d'abord agité pendant 30 min à 150 tr/min (Ika RCT basic) puis soumis à une ultra-sonication pendant plusieurs intervalles de 30 min afin d'éliminer toute agrégation possible ou nanoparticules en collision dues à leur activité élevée et à leur force d'interaction. Ensuite, la dispersion a été laissée pendant une nuit pour s'assurer qu'il n'y avait pas de précipitation des nanoparticules. Lorsque les nanoparticules C60 ont été introduites dans les fluides de base clairs, elles les ont transformées en violet/violet très foncé. La charge de C60 la plus élevée possible dans C6H4Cl2 était de 2 % en poids (1,64 v/v %) tandis que dans C10H12, elle était inférieure de 1,35 % en poids (0,83 v/v %). Il convient de noter qu'aucun tassement de fullerène n'a été observé pendant toute la durée expérimentale après la préparation du NF et même après toutes les périodes de test, de sorte que la fraction de C60 contenue est restée inchangée. Aucune variation nette de λ avec le temps n'a été détectée indiquant une très bonne stabilité de dispersion des échantillons préparés.

La méthode transitoire du fil chaud est la méthode la plus courante pour quantifier λ de différents types de matériaux des phases liquide et solide45,46,67. Dans cette étude, λ et aT ont été mesurés à l'aide de l'appareil expérimental à fil chaud transitoire détaillé dans nos études précédentes67,69,70. La méthode suivie est similaire à celles expliquées pour la mesure de λ de plusieurs fluides67,69,70. Brièvement, un fil de platine de 50 ± 0,001 μm de diamètre et 5,92 ± 0,07 cm de longueur a été utilisé. Chaque extrémité du fil de platine a d'abord été soudée à des languettes sur un cadre plat correctement préparé, résistant aux produits chimiques, découpé dans une carte de circuit imprimé brute (substrat). Deux fils (gainés de téflon et isolés) ont ensuite été soudés à chaque languette ; les languettes soudées ont ensuite été recouvertes d'un époxy résistant à la chaleur. Avant calibration, un revêtement industriel à base de Téflon a été appliqué sur le fil de platine ayant une épaisseur de couche inférieure à 1 µm afin d'empêcher toute connexion électrique entre le fil de platine et l'échantillon.

L'échantillon liquide est placé à l'intérieur d'une cellule cylindrique en verre à double paroi ayant un diamètre interne de 2,2 cm, un diamètre externe de 4,1 cm et une hauteur de 13 cm. La température de la cellule en verre a été contrôlée à ± 0,05 K au moyen d'un fluide de travail qui s'écoulait d'un bain thermostatique (Lauda ECO RE630) à travers l'enveloppe de la cellule en verre. La température des échantillons a été mesurée par un thermomètre à résistance de platine (thermomètre de précision F250 MKII, précision < ± 0,005 ºC), qui, avec le fil chaud, a été inséré à l'intérieur de la cellule en verre contenant l'échantillon. L'ensemble de la cellule de mesure a été maintenu à l'intérieur d'une enceinte climatique (Mytron) réglée à la même température que la température d'essai en maintenant l'humidité à environ 40 %.

Pour effectuer les mesures électriques, nous avons utilisé une source-mètre Keithley 2400 qui permet de fonctionner simultanément comme source de courant et comme voltmètre. L'équipement d'acquisition a ensuite été connecté à un ordinateur de bureau et un code logiciel a été développé pour exécuter le test expérimental, enregistrer les points de mesure, effectuer un ajustement des données et enfin calculer aT et λ. Le thermomètre en platine était également couplé à l'ordinateur. Dans cette étude, les courants électriques appliqués (200, 250 et 300 mA) ont d'abord été appliqués à travers deux des fils connectés aux extrémités des fils, tandis que la tension a été mesurée simultanément par les deux autres fils.

Pour garantir des mesures satisfaisantes du fil, des premiers essais expérimentaux utilisant C10H10O4 à différentes températures ont été effectués et les valeurs λ obtenues ont été comparées à celles rapportées suite au test standard ASTM D271768 (voir Fig. 5c,d). Pour chaque température de l'échantillon, lorsque l'état d'équilibre a été établi, le logiciel a été exécuté sous les courants électriques établis, qui ont été administrés au fil toutes les 4 minutes. Les données enregistrées comprenaient le temps (t), le potentiel électrique (V), la température (T) et la résistance du fil (R0) au début de l'étape de chauffage. A chaque mesure, environ 350 valeurs de tension (V) en fonction du temps ont été enregistrées et les mesures ont été effectuées pendant au moins 6 et jusqu'à 16 h selon la température de consigne. Un cycle de chauffage typique dure environ 0,34 à 1,6 s (selon le taux d'enregistrement). La figure 5a montre à titre d'exemple la variation dans le temps du potentiel électrique entre les extrémités des fils.

Courbe de chauffage discrète typique montrant la chute de tension dans le fil de platine, V, en fonction du temps pour le C60 NF préparé en dispersant 0,6 % v/v dans C10H12 à 293,15 K et 250 mA (la ligne droite représente l'adaptation à l'Eq. (8)) (a), variation de la résistance du fil, R, avec la température, T (b), mesuré λ de C10H10O4 en fonction de T suivant le test standard ASTM D271768 pour calibrer le fil avant (Données initiales) et après (Données finales) tester les liquides de base et les NF (c) et écart par rapport aux valeurs tabulées du λ mesuré (d). Microsoft Excel 2016 a été utilisé pour générer ces chiffres.

En raison du chauffage Joule, lorsqu'un courant électrique (I) est appliqué à travers le fil de platine, la température (T), la résistance (R) et la différence de tension (ΔV) du fil augmentent en fonction de λ et aT de l'échantillon entourant le fil. Pour un fil rectiligne cylindrique infini, la variation avec le temps (t) de la différence de tension (ΔV) entre deux points séparés par une distance (L) peut être approximée pour un temps long, \(t > > \frac{{r_{0 }^{2} \rho^{{}} c_{p} }}{4\lambda }\), par l'équation suivante telle que rapportée ailleurs40,71,72.

où α est le coefficient de résistance à la température du fil de platine, R0 est la résistance électrique du fil au début du chauffage (t = 0), γ est la constante d'Euler (γ = 0,5772) et L est la longueur du fil . L'équation (8) peut être réécrite comme suit :

où m est la pente de la courbe {R ,T} à la température initiale du cycle de chauffage (voir Fig. 5b) et le paramètre, β, (unités de temps) dépend de aT de l'échantillon et du rayon du fil (ro ) comme suit:

La résistance (R) est enregistrée pour chaque mesure, température, échantillon et courant électrique. Une valeur moyenne est calculée et la variation de la résistance (R) avec la température (T) est tracée sur la figure 5b. La valeur calculée de la pente (m) est de 0,0119 Ω/K.

λ de l'échantillon est calculé à partir de l'Eq. (9) comme suit : la ligne continue sur la Fig. 5a représente l'ajustement des points expérimentaux {Vi , ln(ti)} à l'Eq. (9) lorsque le système atteint l'état d'équilibre (c'est-à-dire t > > 412 ms ; les 150 premiers points n'ont pas été utilisés pour déterminer l'ajustement). Il convient de souligner que des écarts dans cette étude n'ont pas été observés entre les données mesurées et les lignes droites dans le régime asymptotique à long terme indiquant que les mesures sont exemptes de convection naturelle. À partir de l'ordonnée à l'origine (B) et de la pente (S) des lignes droites, λ et aT, ont été déterminées à l'aide des expressions suivantes :

où A est une constante du fil qui est déterminée en fonction de sa longueur effective. Pour le fil chaud utilisé dans cette étude, A s'est avéré être de 0,015848 Ω/Km. Ceci a été déterminé à partir des valeurs λ mesurées et rapportées du phtalate de diméthyle à différentes températures. La longueur effective du fil (Leff) a été calculée à partir de l'équation (Leff = m/(4πA)). La valeur calculée de 5,975 cm est très proche de la longueur mesurée du fil 5,92 ± 0,07 cm (écart de 1,0%). Cela confirme que les données aT et λ mesurées dans cette étude sont des valeurs absolues. Il est à noter que le comportement de la résistance électrique du fil de platine avec la température permet de vérifier la stabilité du fil lors de la prise de mesure. De plus, aucune variance n'a été observée entre les tests effectués avec les échantillons au début, à la fin, ni lors du basculement entre les NF testés.

Toutes les données générées ou analysées au cours de cette étude sont incluses dans cet article publié [et son fichier d'informations supplémentaires].

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Ce projet a reçu un financement du programme de recherche et d'innovation Horizon 2020 de l'Union européenne dans le cadre de la convention de subvention Marie Sklodowska-Curie n° 753319 (acronyme : PCMNano). Les auteurs remercient le Dr José María Ortiz de Zárate pour tout le soutien nécessaire pour développer la partie expérimentale de cette étude de recherche.

Département de Structure de la Matière, Physique Thermique et Électronique, Faculté de Physique, Université Complutense de Madrid, Avda. Complutense s/n, 28040, Madrid, Espagne

Brian Reding et Mohamed Khayet

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Les auteurs déclarent que les deux ont apporté des contributions substantielles à : La conception et la conception du travail et l'analyse des données. A rédigé le travail et l'a révisé de manière critique pour un contenu intellectuel important. Approuvé la version à publier. Accepter d'être responsable de tous les aspects du travail en veillant à ce que les questions liées à l'exactitude ou à l'intégrité de toute partie du travail soient étudiées et résolues de manière appropriée. BDR déclare être responsable de l'acquisition des données.

Correspondance à Mohamed Khayet.

Les auteurs déclarent qu'ils n'ont pas d'intérêts financiers concurrents ou de relations personnelles connus qui auraient pu sembler influencer le travail rapporté dans cet article.

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Réimpressions et autorisations

Reding, B., Khayet, M. Conductivité thermique et diffusivité thermique des nanofluides à base de fullerène. Sci Rep 12, 9603 (2022). https://doi.org/10.1038/s41598-022-14204-y

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Reçu : 13 novembre 2021

Accepté : 02 juin 2022

Publié: 10 juin 2022

DOI : https://doi.org/10.1038/s41598-022-14204-y

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